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2009 - David Tex
Energietransfer in Nanostrukturen
Energietransferumwandlung in Systemen mit nanostrukturierten
Oberflächen und organischen Systemen
Dissertationsprojekt:
Forschungsaufenthalt am Toyota Technological Institute, Nagoya, Japan
01.10.2008 – 31.03.2009
David Tex
Contact: nachnamevorname82(/\t)hotmail.com
1) Übersicht
Während meines Aufenthaltes als Researcher im Quantum Interface Laboratory am Toyota Technological Institute (TTI) in Nagoya von Oktober 2008 bis März 2009 befasste ich mich mit dem Thema Energieumwandlungsprozesse an nanostrukturierten Oberflächen, inbesondere in Hinsicht auf deren Anwendung zur Nutzbarmachung solarer Energie.
Zur Herstellung von Nanostrukturen verfügt das Quantum Interface Laboratory über ein chemisches Labor zur Synthetisierung von Nanokristallen und einer MBE Anlage mit 3 Reaktoren (für GaAs-, organische- und metallische Schichtsysteme). Die Oberflächencharakterisierung von MBE-gewachsenen Strukturen ist leichter handhabbar als diejenige von Nanokristallen; daher konzentrierte ich mich experimentell in diesem Halbjahr auf die Herstellung und optische Charakterisierung solcher MBE Nanostrukturen (InAs/GaAs Qds), und zwar mittels Photolumineszenzspektroskopie (PL, PLE) und zeitaufgelöster Photolumineszenzspektroskopie (TRPL). Theoretisch legte ich den Schwerpunkt meiner Untersuchungen einerseits auf Oberflächenzustände (welche sich in wichtigen Effekten wie der Bandkrümmung/des Fermi-level pinnings bemerkbar machen) mittels des Kronig-Penney Models und Density-Functional-Theory (ab-initio Berechnungen), um die elektronische Struktur von Oberflächen besser zu verstehen, und weiters auf das intensive Studium der ausgiebigen Fachliteratur über die Relaxations Mechanismen in Nanostrukturen.
2) Forschungsinhalt und Ergebnisse
2a) Oberflächenzustände
Durch die Natur von Nanostrukturen sind Oberflächeneffekte von größter Bedeutung in solchen Systemen und müssen sowohl verstanden, als auch nach Möglichkeit kontrolliert werden, um als funktionelle Materialien effektiv einsetzbar zu sein. Daher befasste ich mich zunächst mit der Theorie von Oberflächen und Grenzflächeneffekten an Halbleitern (W. Mönch: Electronic Properties of Semiconductor Interfaces, Springer 2004). Der wesentliche Unterschied von Oberflächen- und Bulk-Eigenschaften hat seinen Ursprung in der komplexen Natur der Oberflächenzustände, die zum Effekt des "Fermilevel-pinnings" führen: Das ist eine Änderung des Ferminiveaus an einer Oberfläche oder Kontaktfläche auf einen vom Bulk Material unterschiedlichen Wert, was eine Krümmung der Bänder in den Randzonen bewirkt. Um eine tiefere Einsicht in die Eigenschaften von Oberflächenzuständen zu erlangen, studierte ich mehrere Modelle zu deren Berechnung (S. G. Davison and M Steslicka: Basic Theory of Surface States, OXFORD 1996) und leitete das Verhalten von Oberflächenzuständen mit dem Kristallpotential im exakten 1D Kronig Penney Model her. Mit den Erkenntnissen aus diesem Modell konnte eine qualitative Feststellung über die notwendige Existenz von positiv U-systemen und negativ U-systemen (Van de Walle and Johnson: Semiconductors and Semimetals Vol 57, Gallium Nitride II 157-184, Academic 1998) und daraus folgernd die Existenz eines universalen Energielevels gemacht werden (entsprechend des von Van de Walle et al. diskutierten Charge-Nutrality-Levels: Universal alignment of hydrogen levels in semiconductors, insulators and solutions, Nature Vol.423 626 2003).
2b) DFT
Um weitere Erkenntnis über die lokale Zustandsdichte der Elektronen im Bulk und am Kristallrand zu erlangen, studierte ich das ab initio Verfahren welches mittels Density-Functional-Theory (DFT) ausgehend von Pseudopotentialen die numerische Berechnung der Wellenfunktionen in einem realistischen Modell eines Kristalls ermöglicht. Im Zuge des Selbststudiums führte ich unter anderem Bandberechnungen für PbS und PbSe aus und bestimmte den Bandoffset zwischen den Materialien. Die erhaltenen Bulk-Werte entsprechen den in der Literatur angeführten mit einer Genauigkeit von 5%. PbS-PbSe ist von Interesse, da dieses System eine "Typ 2 Bandanordnung" haben sollte, was in core-shell Nanokristallen zur Ladungstrennung führt. Dies ist vorteilhaft für die Anwendung in Solarzellen und wäre synthetisierbar im Labor, jedoch sind zur Bewertung der Messergebnisse zuerst theoretische Aussagen über die relativen Energielevels in den beiden Materialien von Bedeutung.
Im Moment wende ich das in PRL Vol.35 8154 (1987) angegebene Berechnungsverfahren auf ein GaAs-InAs System anzuwenden, da dies im Moment das Materialsystem von vordringlichem Interesse ist. Hierbei tritt die Komplizierung auf, dass das angewandte einfache ab-inito-Verfahren mit den zur Verfügung stehenden Pseudopotentialen für Materialien mit kleinem Bandgap (InAs) nur wenig erfolgreich ist, und daher ein komplexeres Verfahren anzuwenden ist.
2c) MBE und PL
Die mit der MBE hergestellten Proben wurden anschließend mittels PL, PLE, TRPL und AFM charakterisiert. Mein Hauptanliegen in der optischen Charakterisierung liegt in der Bestimmung des Einflusses von Oberflächenzuständen auf das Spektrum, insbesondere inwieweit resonante Anregung eines Oberflächenzustandes die Bulk-Photolumineszenz erhöhen kann. Das Verständnis des Einflusses der Oberflächenzustände ist wesentlich für die weitere Verbesserung der Effizienz von Umkonvertierungsprozessen. Mit meinen Messungen konnte ich einen bisher in der Literatur nicht erwähnten Effekt finden, welchen ich als direkten Einfluss der diskreten Oberflächenzustände interpretiere. Weitere Versuche und Berechnungen zur Verifizierung meines Modells sind geplant.
2d) Perspektiive
Bezüglich der Anwendung von Nanostrukturen zur Nutzung von Sonnenenergie bin ich zum Schluss gekommen, dass der Anti-Stokes Effekt (Emission von Lichtquanten mit höherer Energie als die zur Anregung verwendeten) die passendste Art der Sonnenenergienutzung für QD-strukturen ist (Energieenergiekonvertierung vom Infrarotbereich). Daher wird sich meine mit April 2009 beginnende vom Monbukagakusho unterstützte Doktorarbeit mit der Frequenzhochkonvertierung in QD-Strukturen beschäftigen.
Ich danke der Wilhelm Macke Stipendien Stiftung, die es mir ermöglicht hat im Zuge meines Forschungsaufenthaltes an der Toyota Universität in Nagoya, Japan wertvolle Erfahrung zu sammeln, welche ich mit vollem Einsatz in der nun beginnenden Doktorarbeit umsetzen und erweitern kann.